El 10 de marzo de 2022, el gobierno británico anunció sanciones a Abramovich, permitiendo al Chelsea operar bajo una licencia especial hasta el 31 de mayo, mientras que la Premier League descalificó a Abramovich como director del club. Ratificado Ronald Koeman como entrenador, el club afrontó una nueva temporada, una de las más críticas en su historia debido a su situación financiera. En el próximo partido de Brasil, una victoria 3-1 sobre Bielorrusia, Oscar convirtió el tercer gol de la selección en el tiempo de descuento, después de haber jugado a través de Neymar, para enviar a los brasileños a los cuartos de final. ↑ «Messi cumple 1000 partidos para soñar con los cuartos de final.». ↑ «Messi enseña el camino a Neymar con una nueva gesta en la final del Mundial de clubes.». Con actuaciones alabadas por la prensa, incluso llegó a hablarse de una posible convocatoria al Mundial 2006, que finalmente no se produjo.
En la temporada 2005-06, con el respaldo de su mayor madurez y la experiencia del Mundial Juvenil de Países Bajos ganado con la Selección argentina, más la estabilidad de Julio César Falcioni como director técnico, Agüero vivió su etapa de explosión en el club de sus amores, que lo terminó catapultando a Europa. Sin embargo, y debido precisamente tanto a que no estaba descartado de la convocatoria mayor como por su posible venta, fue descartado de esta selección juvenil. Sergio comenzó el partido correspondiente a la cuarta jornada de la fase de grupos en el banquillo pues volvía a una convocatoria después de superar una lesión. Las últimas apariciones de Agüero para el Atlético fueron ante Mallorca el 21 de mayo, un partido donde alcanzó dos hitos. En una victoria por 4 a 3, anotó su primer hat-trick de su carrera, su segundo gol siendo el número 100 con el Atlético. En los siguientes partidos, el futbolista argentino completó un espectacular inicio en la Liga inglesa con 6 goles en 4 partidos, consiguiendo su primer «hat-trick» en la Premier League el 10 de septiembre ante el Wigan. Acabó su primera temporada en España con solo 7 goles en todas las competencias, con el entrenador Javier Aguirre optando por haciendólo un cambio frecuente en los partidos para adaptarlo al fútbol europeo.
Fue también en esta temporada en la que Agüero recibió su primera y única expulsión en Argentina. En el debut frente a Arabia Saudita, donde cayó por 2 a 1, la Selección Argentina vistió la camiseta celeste y blanca, con short y medias negras. Por la fecha 17 del Torneo Clausura, ante Olimpo en Bahía Blanca, Agüero recibió su quinta amonestación. En el mismo día que se convirtió oficialmente en un jugador del Manchester City, Atlético tuvo un partido por las clasificatorias para la Europa League ante el Strømsgodset IF, donde un grupo de aficionados colchoneros sostuvieron una bandera que decía «Agüero, muérete» como una reacción a la venta del delantero al City luego de que el haya manifestado su deseo de ser transferido del club pocas semanas después de pedir la resolución de su contrato. En mayo de 2006, Agüero se incorporó al club español Atlético de Madrid por una transferencia tasada alrededor de 20 millones de euros, rompiendo el récord de la transferencia más cara del club. A pesar de no ser prolífico de cara al gol, Agüero tuvo otra buena temporada en la 2009-10, y fue aclamado por sus actuaciones claves en la temporada más exitosa del Atlético después de una década.
También el Kun lideró al Atleti a alcanzar la final de la Copa del Rey, a pesar de que esta vez no fueron victoriosos, perdiendo ante el Sevilla en el Camp Nou el 19 de mayo. Su desempeño fue clave para el funcionamiento del equipo. Después de que el equipo elimine a Polonia por penales, con Ronaldo anotando el primer penal, se convirtió en el primer jugador en participar en tres semifinales de Eurocopa; anotó el primer gol del 2 a 0 ante Gales, igualando el récord de Michel Platini como el máximo goleador histórico del torneo con nueve tantos. En la temporada 2008-09 Agüero se afianzó como un goleador regular para el Atleti, estableciendo una dupla letal con el delantero uruguayo Diego Forlán, también un canterano de Independiente. En la temporada 2007-08 logró ser el tercer goleador de La Liga con 19 goles, detrás de Dani Güiza y Luís Fabiano, y fue segundo en el Trofeo Alfredo di Stéfano.
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