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El 2 de marzo de 2014, regresó tras una lesión para la final de la League Cup ante el Sunderland en la victoria del City por 3 a 2 en Wembley, siendo el segundo título del Kun con los citizens. Debido a su descanso tras regresar del Mundial de Brasil, Agüero fue utilizado como suplente en la segunda fecha ante Liverpool, entrando por Edin Dzeko y anotando el tercer gol para la victoria 3 a 1. El 18 de octubre de 2014, anotó los cuatro goles de la victoria 4 a 1 ante el Tottenham, dos de los cuales fueron penales; tuvo otra chance de penal, pero fue atajado por Hugo Lloris. Llegó a esta marca en 147 partidos, el segundo en hacerlo más rápido tras Alan Shearer, que llegó con solo 124. Este gol también fue el sexto hacía el Newcastle en la temporada, haciéndolo el sexto jugador durante la era de la Premier League en anotarle seis goles al mismo club durante la misma campaña. Sergio saltó al campo en el minuto 78 cuando el marcador era de empate a uno frente al Oporto y en el minuto 85 consiguió el gol que hizo el definitivo uno a dos.

Varios periodistas y críticos alabaron el debut de Agüero, con varios sugiriendo en que posiblemente era uno de los mejores en la historia del fútbol inglés. El 3 de octubre, anotó cinco goles contra el Newcastle para remontar una victoria por 6 a 1, una marca que solo habían conseguido Andy Cole, Alan Shearer, Jermain Defoe y Dimitar Berbatov en un juego de Premier League. El sábado 7 de diciembre de 2019, Lionel Messi marcó su gol número mil cien (1100) en la victoria del FC Barcelona ante el Mallorca, con un resultado final de 5-2, por la decimosexta jornada de La Liga. En la jornada siguiente de Liga de Campeones, el 2 de noviembre de 2011, de nuevo frente al Villarreal, disputó su partido número 300 entre todas las competiciones disputadas con los clubes Independiente, Atlético de Madrid y Manchester City. Sergio comenzó el partido correspondiente a la cuarta jornada de la fase de grupos en el banquillo pues volvía a una convocatoria después de superar una lesión. El 23 de octubre, Agüero participó en su primer derbi de Mánchester, donde anotó un gol tras un centro de Mikah Richards, finalizando el partido en una histórica goleada por 6 a 1 del City al United.

Con un estilo de juego ofensivo y muy suspicaz, se metió en la final continental celebrada en Mánchester, ante el Glasgow Rangers. Para la temporada 2016-17, Cristiano regresaba de conseguir el primer título internacional en la historia de Portugal, pero en la final ante Francia había sufrido una lesión, por lo que se perdió la Supercopa de Europa ante el Sevilla. Más tarde, el 17 de abril, Agüero reveló que se había disculpado con David Luiz tras su feroz enfrentamiento. En el minuto 82 del partido, Agüero le dio una patada con las dos piernas a David Luiz luego de que el defensor lo haya tackleado a él previamente. Récord compartido con Xavi Hernández, Andrés Iniesta, Sergio Busquets, Gerard Piqué, Samuel Eto’o, Pedro, Dani Alves, Thomas Müller, David Alaba, Javi Martinez, Manuel Neuer y Jerome Boateng). Se ha ganado la titularidad en el Barcelona, camiseta bayern 2022 donde es un pilar fundamental en el esquema de Xavi Hernández. Esto no significó que el aspecto del uniforme no cambiara en años posteriores, solo que esta vez fueron únicamente pequeños ajustes. El delantero notició al árbitro y a los jugadores del partido para que el hombre recibiera la atención necesaria. Esto produjo de que evitara ser expulsado del partido por poco, con la FA anunciando que Agüero no iba a ser sancionado luego de que el árbitro del partido Chris Foy haya visto el incidente y haya actuado de buena manera.

Reid perdió su voz con el choque, por lo que tuvo que ser sustituido. El 8 de enero de 2012 debutó, también anotando un gol, en la FA Cup en la derrota por dos a tres ante el Manchester United en el partido correspondiente a la tercera ronda en la que su club quedó eliminado. Oscar anotó su tercer gol de la temporada en la UEFA Champions League convirtiendo el 2-1 en la derrota del Chelsea a domicilio por el Shakhtar Donetsk. Su primer gol en la goleada ante el Norwich también le valió para ganar el premio al Gol de la Temporada. El 14 de abril, anotó dos goles ante una victoria 6 a 1 ante el Norwich City, superando la barra de los 20 goles en la Premier League en tan solo su primera temporada. El 29 de noviembre debutó anotando un gol en la Carling Cup en la victoria cero a uno frente al Arsenal en el partido de cuartos de final de la competición, clasificando de esta manera para las semifinales. Kevin Gameiro empató el partido al inicio de la segunda mitad, y posteriormente «Coke» Andújar marcó un doblete, aumentando así el número de trofeos sevillistas en esta competición, siendo el primer equipo en la historia de la Liga Europa, antigua Copa de la UEFA, que consigue 5 títulos, los 3 últimos de manera consecutiva.